이시원은 순조 15년(1815) 정시 문과에 갑과로 급제하여 도루 요직을 거치고 이조판서, 홍문관 제학 등을 지냈고, 고종 3년(1866)에는 특지로 정헌대부(正憲大夫)에 올랐다. 이 해 가을 병인양요가 일어나 강화도가 함락되자, 아우 지원(止遠)과 함께 유서를 남기고 음독 자결하였다. 뒤에 영의정에 추증되고 ‘충정(忠貞)’이라는 시호가 내려졌다. 저서로는 『고금서초(古今書草)』 100여 권 등이 후손 집에 소장되어 있다고 한다.